Al marge del seu paper com a James Bond, en l'època en la qual encarnava a l'agent secret britànic, Brosnan també va protagonitzar títols com ''[[Un poble anomenat Dante's Peak]]'' (1997), ''[[El secret de Thomas Crown]]'' (1999) o ''[[El sastre de Panamà]]'' (2001), adaptació d'una novel·la de [[John le Carré]]. Altres pel·lícules de la seva filmografia són ''[[El gran cop]]'' (2004), ''[[El matador|The Matador]]'' (2005), títol en el qual compartia crèdits amb Greg Kinnear o ''Seraphim Falls'' (2006), un western co-protagonitzat per [[Liam Neeson]].
En ''[[Butterfly on a Wheel]]'' (2007) va interpretar a Tom Ryan, un perillós criminal que segrestava a la filla de [[Maria Bello|Maria Bell]] i [[Gerard Butler|Gerard Butler.]]. En ''Married Life'' (2007) era Richard, el millor amic de [[Chris Cooper]], i en ''[[Mamma Mia! (pel·lícula)|Mamma Mia]]''! (2008), film amb música de [[ABBA]], interpretava a Sam Carmichael, un dels possibles pares d'Amanda Seyfried, juntament amb [[Meryl Streep]], [[Colin Firth]] i [[Stellan Skarsgård|Stellan Skarsgård.]]. En el film ''The Greatest'' (2009) era el marit de [[Susan Sarandon]], on els dos patien la pèrdua d'un fill en accident de trànsit. En la pel·lícula ''[[L'escriptor]]'' (2010), film dirigit per [[Roman Polanski]] i coprotagonitzat per [[Ewan McGregor]], interpreta un ex-primer ministre britànic anomenat Adam Lang. En el drama familiar i romàntic ''[[Recorda'm]]'' (2010) era el pare de [[Robert Thomas-Pattinson|Robert Pattinson]] i en ''I Don't Know How She Does It'' (2011) formava part d'un triangle amorós amb [[Sarah Jessica Parker]] i [[Greg Kinnear]].
Va interpretar a un suïcida en ''A Long Way Down'' (2014), pel·lícula basada en la novel·la ''En Picat'' de [[Nick Hornby|Nick Hornby.]]. El mateix any va participar en la intriga d'espionatge ''The November Man'' (2014) i va formar un triangle amorós amb [[Salma Hayek]] i [[Jessica Alba]] en la comèdia ''Some Kind of Beautiful'' (2014). Més tard va intervenir en ''The Coup'' (2015), ''The Moon and the Sun'' (2016) de Sean McNamara, ''Urge'' (2016) de Daemon Sloane i ''The Expendables 4'' (2016) de Patrick Hughes.
