En aquesta etapa va començar a participar activament en diversos mitjans de comunicació, comentant l'actualitat política com a tertuliana. El 2014 fou guardonada com a subcampiona en la categoria Jove Europeu de l'any 2014 dels premis Leader (Liberal Democrat Local and Regional Politicians Awards), concedits per l'[[Aliança dels Liberals i Demòcrates per Europa|Aliança dels Liberals i Demòcrates]] en el [[Comitè de les Regions]] de la [[Unió Europea]].
=== Cap de l'oposició ===
[[Fitxer:Foto de Carles Puigdemont i Inés Arrimadas.jpg|alt=Reunió entre Carles Puigdemont i Inés Arrimadas el 2016|esquerra|miniatura|Reunió entre Carles Puigdemont i Inés Arrimadas el 2016]]
Va ser candidata per Barcelona a les [[eleccions al Parlament de Catalunya de 2015]]. Durant la campanya es va presentar com a garant d'una ''centralitat'' «que permet bastir ponts entre Catalunya i la resta d'Espanya».<ref name="ref">{{Ref-publicació|cognom = Montilla|nom = Raúl|article = Arrimadas ofereix Ciutadans per bastir ponts amb la resta d'Espanya|publicació = La Vanguardia|url = |data = 15 de setembre del 2015|pàgines = 14|format = paper}}</ref> El seu partit va treure un total de 25 escons, cosa que la convertia en [[Cap de l'oposició a Catalunya|cap de l'oposició]], i va ser nomenada candidata de Ciutadans a la presidència de la Generalitat de Catalunya.<ref name="ref"/> L'octubre de 2015 [[Carlos Carrizosa]] va rellevar-la com a portaveu parlamentària i, alhora, Inés Arrimadas va passar a presidir el grup parlamentari. El gener de 2016 la presidenta del [[Parlament de Catalunya|Parlament]], [[Carme Forcadell]], la va nomenar formalment cap de l'oposició, tot i que Arrimadas va renunciar als privilegis d'aquesta condició.<ref>{{ref-web|url=http://www.ccma.cat/324/forcadell-declara-arrimadas-cap-de-loposicio-al-parlament/noticia/2709709/|títol=Forcadell declara Arrimadas cap de l'oposició al Parlament|consulta=26 gener 2016|editor=[[324.cat]]}}</ref> Va reclamar la celebració d'unes noves eleccions a Catalunya on cada partit es presentés per separat i amb el seu veritable nom.<ref name="ref" /> Com a cap de l'oposició, es va erigir com una figura parlamentària crítica amb el procés independentista i l'organització d'un referèndum sobre la independència.
El maig de 2017 va guanyar les primàries de [[Ciutadans - Partit de la Ciutadania|Ciutadans]] per ser la candidata a la presidència de la [[Generalitat de Catalunya]] en les [[Eleccions al Parlament de Catalunya de 2017|eleccions al Parlament de Catalunya]].<ref>{{ref-web|url=http://www.europapress.es/catalunya/noticia-ines-arrimadas-gana-primarias-cs-generalitat-96-votos-20170527100902.html|consulta=28 maig 2017|títol=Inés Arrimadas gana las primarias de Cs para la Generalitat con el 96% de los votos|editor=Europa Press|data=27 maig 2017}}</ref> A les [[eleccions al Parlament de Catalunya de 2017|comicis d'aquell any]] fou escollida diputada amb Ciutadans, que fou la força més votada en aquestes eleccions amb més d'un milió de vots i on va guanyar a les 10 ciutats més poblades de Catalunya com Barcelona, l'Hospitalet de Llobregat, Badalona, Terrassa, Tarragona o Lleida entre altres.<ref name=":022">{{Ref-web|url=https://resultats.parlament2017.cat/09AU/DAU09000XX.htm?lang=ca|títol=Composició del Parlament - Resultats provisionals - Eleccions al Parlament de Catalunya 2017|consulta=2017-12-22|llengua=ca}}</ref> Durant la [[Dotzena legislatura de la Catalunya autonòmica|dotzena legislatura del Parlament de Catalunya]], va mantenir un to bel·ligerant amb el govern de [[Joaquim Torra i Pla|Quim Torra]], a qui va definir com a «racista» i «supremacista». L'octubre de 2018 va negar que el president de la [[Generalitat de Catalunya]] [[Lluís Companys i Jover|Lluís Companys]] fos afusellat per l'estat espanyol, en afirmar que «qui va afusellar el senyor Companys va ser el règim franquista, no va ser l'estat espanyol».<ref>{{Ref-publicació|cognom=324cat|article=Arrimadas nega que l'Estat afusellés Companys i en responsabilitza el franquisme|publicació=CCMA|llengua=ca-ES|url=http://www.ccma.cat/324/arrimadas-nega-que-lestat-afuselles-companys-i-en-responsabilitza-el-franquisme/noticia/2881968/}}</ref>
El 2019 va anunciar que es presentaria com a cap de llista de Ciutadans al [[Congrés dels Diputats]] per la circumscripció de Barcelona a les [[Eleccions generals espanyoles de 2019|eleccions generals d'aquell any]].
